1898年美西戰爭中,西奧多率領一個騎兵團在古巴英勇作戰,使之很快成為戰鬥英雄。回國後被共和黨提名競選紐約州長,果然他勝出擔任,並在其間政紀斐然。1900年,他被提名為競選總統的副總統候選人。而當選總統在上任一年多後,即遭槍擊身亡。1901年9月14日,作為副總統的他宣誓就任美國總統,年僅42歲。1904年競選連任至1909年。此後,他遵從憲法,沒有尋求再次連任。
他在任期間的主要業績是推行反“托拉斯”政策,通過了一些保護勞工的立法,實行了一些維護社會公共利益的措施,在世界推行擴張政策,使美國國力不斷增強。
他還主持了1905年的日俄戰爭和平談判,促成兩國放棄戰爭,維護了和平,由此獲得了1906年的諾貝爾和平獎。
卸任後的西奧多是慈祥的老祖父,他與兒孫們關係密切。1918年7月17日,西奧多的小兒子在德國戰場上身亡,對他的打擊頗大。1919年1月16日,因心臟病去世。
西奧多·羅斯福生前著述、譯作很多,是美國曆史上著述最多的總統。